铁改性多级孔丝光沸石在缩合胺化反应中的应用

来源 :火炸药学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:surezheng12345678
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采用浸渍法,沉淀法,水热后处理制备一系列铁改性多级孔丝光沸石,考察其在乙醇胺(MEA)缩合胺化反应合成乙二胺(EDA)中的应用。结合XRD、N2-吸脱附曲线、SEM、TEM、NH3-TPD、Py-IR、UV-Vis等表征手段,探讨了改性方法对Fe物种,物性结构,表面酸性及催化反应性能的影响规律。结果表明,水热后处理制备的Fe/M-MOR(H)中铁物种以孤立八面体Fe、低聚态FexOx及纳米FexOx簇为主,被定向锚定在外表面和介孔内。孤立八面体Fe会导致B酸酸量增多,B/L升高,是EDA选择性增加的主要原因;低聚态FexOx和纳米FexOx簇对缩合胺化具有协同催化作用,有助于反应速控步骤的进行。在310℃,4.0MPa,NH3/MEA/H2O(mol/mol) = 12.5/1/0.3,LHSV=4.58h-1的反应条件下,Fe/M-MOR(H)催化性能最佳,转化率52.8%,EDA选择性93.6%。
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