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抗生素是一个伟大的发现,在人类的生活中扮演着非常重要的角色。但是近年来,抗生素的大量使用甚至滥用使得其通过各种途径进入水体环境,造成了污染。磺胺甲恶唑(SMX)作为使用最多的磺胺类抗生素之一,已经被频繁的在水体中检测到,威胁着人类健康。
在众多去除有机污染物的方法中,过硫酸盐基的高级氧化法(PS-AOPs)较其他方法具有速率快,效率高,降解彻底的特点,成为了当前研究的热点。生物炭材料(BC)因其具有与其他的可以活化PS的碳材料相似的结构性质,并且来源广、廉价易得,成为了一种很具潜力的PS催化剂。但是,生物炭种类繁多,并不是所有的都具有很强的催化能力,所以寻找高效、方便的改性方法来提高其催化性能具有重要的意义。
在本研究中,我们以常见的废弃生物质木屑为原材料,柠檬酸铁铵(AFC)为改性剂,制备了一种新型的绿色高效的石墨化生物炭材料(WGBC),并将其用于活化PS去除水中的SMX。通过BET、XRD、XPS、拉曼光谱和SEM-elementsmapping等一系列的方法对WGBC材料进行了表征分析,发现AFC的改性可以使生物炭具有更大的孔隙结构,更高的石墨化程度,更丰富的C=O官能团。SMX的降解实验表明,原始BC对SMX基本没有去除能力,而WGBC对SMX表现出了优异的去除性能。在WGBC材料浓度为0.1g/L、PS浓度为0.1mM、SMX浓度为10mg/L,溶液初始pH值小于11时,WGBC/PS体系能在120min内去除水中99%的SMX。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明了·OH、SO4·?、1O2和O2·?均对SMX的降解起了作用,其中1O2和O2·?起到了主要作用。利用电化学测量的方法得出了SMX的降解过程存在一种非自由基氧化途径,即PS与WGBC结合形成亚稳态复合物,WGBC作为电子传递桥梁使得SMX直接传递电子给PS导致SMX的降解。另外,WGBC/PS体系对Cl-,H2PO4-、NO3-和腐殖酸(HA)的抗干扰能力较强,在这些物质存在的环境下对SMX依然保持着高效的去除率。结合各种表征方法以及SMX去除实验的分析表明,石墨碳结构和C=O基团可能是WGBC材料对PS具有高效催化能力的关键。这项研究不仅提出了一种对水中SMX的高效去除方法,也为废弃生物质的资源化利用和设计绿色、高效的PS催化剂提供了新的思路。
在众多去除有机污染物的方法中,过硫酸盐基的高级氧化法(PS-AOPs)较其他方法具有速率快,效率高,降解彻底的特点,成为了当前研究的热点。生物炭材料(BC)因其具有与其他的可以活化PS的碳材料相似的结构性质,并且来源广、廉价易得,成为了一种很具潜力的PS催化剂。但是,生物炭种类繁多,并不是所有的都具有很强的催化能力,所以寻找高效、方便的改性方法来提高其催化性能具有重要的意义。
在本研究中,我们以常见的废弃生物质木屑为原材料,柠檬酸铁铵(AFC)为改性剂,制备了一种新型的绿色高效的石墨化生物炭材料(WGBC),并将其用于活化PS去除水中的SMX。通过BET、XRD、XPS、拉曼光谱和SEM-elementsmapping等一系列的方法对WGBC材料进行了表征分析,发现AFC的改性可以使生物炭具有更大的孔隙结构,更高的石墨化程度,更丰富的C=O官能团。SMX的降解实验表明,原始BC对SMX基本没有去除能力,而WGBC对SMX表现出了优异的去除性能。在WGBC材料浓度为0.1g/L、PS浓度为0.1mM、SMX浓度为10mg/L,溶液初始pH值小于11时,WGBC/PS体系能在120min内去除水中99%的SMX。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明了·OH、SO4·?、1O2和O2·?均对SMX的降解起了作用,其中1O2和O2·?起到了主要作用。利用电化学测量的方法得出了SMX的降解过程存在一种非自由基氧化途径,即PS与WGBC结合形成亚稳态复合物,WGBC作为电子传递桥梁使得SMX直接传递电子给PS导致SMX的降解。另外,WGBC/PS体系对Cl-,H2PO4-、NO3-和腐殖酸(HA)的抗干扰能力较强,在这些物质存在的环境下对SMX依然保持着高效的去除率。结合各种表征方法以及SMX去除实验的分析表明,石墨碳结构和C=O基团可能是WGBC材料对PS具有高效催化能力的关键。这项研究不仅提出了一种对水中SMX的高效去除方法,也为废弃生物质的资源化利用和设计绿色、高效的PS催化剂提供了新的思路。