【摘 要】
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低碳烯烃作为基础化工原料,被广泛应用于石油化工和精细化学品合成等领域。根据我国“能源替代战略”要求,结合我国多煤少油缺气的能源储藏现状,甲醇制烯烃（MTO）反应被认为是生产低碳烯烃的最成功的非石油途径。MTO催化以煤基甲醇为原料生产低碳烯烃,解决了过去烯烃生产依赖石油资源的问题。因此,在最近的几十年间,围绕MTO催化剂、MTO工艺改进和技术的研究,引起了广大石化企业和科研院所的广泛关注。微孔分子筛
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低碳烯烃作为基础化工原料,被广泛应用于石油化工和精细化学品合成等领域。根据我国“能源替代战略”要求,结合我国多煤少油缺气的能源储藏现状,甲醇制烯烃（MTO）反应被认为是生产低碳烯烃的最成功的非石油途径。MTO催化以煤基甲醇为原料生产低碳烯烃,解决了过去烯烃生产依赖石油资源的问题。因此,在最近的几十年间,围绕MTO催化剂、MTO工艺改进和技术的研究,引起了广大石化企业和科研院所的广泛关注。微孔分子筛因其独特的孔道结构、择形催化性和可调的酸性,是石油化工领域重要的固体酸催化剂。具有CHA拓扑结构的磷酸铝硅分子筛SAPO-34是MTO反应最常用的催化剂,它具有较长的催化寿命和80%以上的低碳烯烃总选择性,目前在工业生产中已经广泛应用。但目前仍存在一些限制其催化性能的因素,如SAPO-34分子筛传质效率较低,失活快;MTO机理目前仍没有完全搞清楚;SAPO-34分子筛虽然具有80%以上的低碳烯烃总选择性,但丙烯选择性与乙烯选择性几乎相同,这限制了产物附加值的提高。MTO反应性能受分子筛催化剂诸多参数影响,深入研究分子筛催化剂的形成机理,进而通过合成前的设计,有利于制备长寿命、高低碳烯烃选择性的催化剂。另外,催化剂选择性受拓扑结构影响明显。为进一步提升催化剂的MTO性能、提高产物附加值,开发新型MTO催化剂,本论文主要开展了两方面的研究:一方面围绕传统的MTO催化剂SAPO-34分子筛的晶化过程和MTO催化反应性能开展研究,通过实验设计,探究了 SAPO-34分子筛在不同凝胶体系及添加剂作用下晶化的影响因素,进而调控SAPO-34分子筛的形貌和孔道特性,制备高性能SAPO-34分子筛催化剂;另一方面,基于最近报道的SAPO-14分子筛开展研究,制备高硅含量的SAPO-14分子筛,并通过晶种法制备SAPO-34/SAPO-14复合分子筛,进而调控分子筛的MTO催化寿命和产物中的丙烯选择性。论文的主要结果如下:1.SAPO-34分子筛是MTO反应最常用的催化剂,SAPO-34分子筛的诸多性质与其合成方法息息相关。本文研究了以三乙胺为模板剂,自由基引发剂对水热体系中SAPO-34分子筛合成的影响。结果表明,自由基引发剂的添加明显缩短了 SAPO-34分子筛的结晶诱导期,同时使合成样品中的硅岛增多。采用自由基辅助法合成的SAPO-34催化剂可以在将晶化时间缩短至传统手段1/3的情况下达到与传统SAPO-34分子筛相近的催化寿命。这一研究对于更好地理解SAPO-34 分子筛的晶化过程有着重要的意义,并且提供了一种快速合成 SAPO-34 分子筛的方法。2.SAPO-34分子筛形貌和粒径的调控对于提高其MTO性能具有重要意义。为此,在对SAPO-34分子筛晶化机理认识的基础上,研究了三乙胺为模板剂,水热体系中,凝胶浓度、聚合物辅助模板剂和晶化方式等因素对SAPO-34分子筛晶化的影响。结果表明,凝胶浓度可以改变SAPO-34分子筛晶化的机理,而且聚合物辅助模板剂在两种凝胶体系中的作用是不同的,这一认识有助于进一步理解该合成体系中分子筛晶体的生长过程。通过调控实验条件,合成了粒径为1μm的片状SAPO-34分子筛,小粒径加快了分子筛的传质效率,它在MTO反应中展现出优异的催化性能。本工作对于调节磷酸硅铝分子筛的形貌和粒径,进而合成具有高催化性能的催化剂具有一定的借鉴和指导意义。3.传统SAPO-34分子筛的MTO反应产物中丙烯/乙烯比在1左右,提高丙烯/乙烯比例对产物附加值的提高有重要意义。本文采用传统水热合成的方法,使用异丙胺为模板剂,成功制备了高硅含量的SAPO-14分子筛,它在MTO反应中具有很高的丙烯/乙烯比（约为4.1）和较短的催化寿命。在此基础上,在传统SAPO-34晶种的辅助下,首次合成了 SAPO-34/SAPO-14复合分子筛。与传统的SAPO-34分子筛和SAPO-14分子筛相比,复合分子筛在形貌、孔道结构和酸性上有明显的差异。复合分子筛的MTO催化寿命得以延长,在低碳烯烃总选择性不变的情况下提高了丙烯/乙烯比。这项工作为合成复合分子筛提供了一种方法,同时为MTO催化剂的合成前设计和优化开辟了新的视角。
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