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甲烷二氧化碳重整反应,有效地利用了二氧化碳和甲烷,这两大温室气体,并且产物中合成气的H2/CO比值小于1,可用于F-T合成制取长链碳氢化合物。另外,甲烷二氧化碳重整反应为强吸热反应,可以起到储能的作用。因此,甲烷二氧化碳重整反应制合成气这一课题得到了国内外学者的广泛研究。目前,镍基催化剂成本较低,具有工业化前景,但是积碳严重、易失活是镍基催化剂的主要问题。本文首先以镍为活性组分,微孔分子筛silicalite-1和介孔分子筛KIT-6为载体,制备了不同Ni含量的Ni/silicalite-1和Ni/KIT-6催化剂,考察了反应温度、反应时间、镍含量、空速等因素对催化剂催化性能的影响,并采用了X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热分析(TG/DTA)等表征手段。结果表明催化剂上都存在积碳,当镍含量为6%时,催化剂初活性最好;在稳定性上,Ni/silicalite-1失活快,而Ni/KIT-6较为稳定,经5小时反应,催化活性并未有明显下降,这主要归功于KIT-6载体的良好的抗积碳性能和高温稳定性。接着,采用一锅法制备了一种新型的Ni-KIT-6催化剂,考察了反应温度和活性物种镍含量对催化剂性能的影响,发现在800℃时,甲烷转化率为90%,二氧化碳转化率为94%,寿命在170小时左右。我们将Ni-KIT-6催化剂进行了一系列表征,并且与6%Ni/KIT-6样品进行了比较,氮气物理吸附(BET)表征结果表明Ni-KIT-6催化剂具有更大的孔径,可达到16nm;FT-IR、程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明Ni-KIT-6中的镍与载体之间有着更强的作用力,并且大量镍活性组分进入了载体孔壁中;XRD和TEM表征结果表明Ni-KIT-6中的镍金属均匀分散在载体中,且粒径小于5nm;热分析结果表明Ni-KIT-6经过一段时间的反应,催化剂上基本没有积碳形成,具有良好的抗积碳性能。