【摘 要】
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溶剂油是五大石油产品之一,应用范围广并与人们的生活息息相关,随着环境保护意识的不断增强及对能源效率的逐渐重视,降低油品中的硫氮含量以及芳烃含量具有重要的现实意义。溶剂油生产工艺大都采用两段加氢工艺,经一步脱硫、氮之后,油品中仍会含有极微量的硫化物,而第二段加氢过程中金属态催化剂就容易受到硫中毒的影响。所以提高催化剂的抗硫性能并且降低催化剂的成本至关重要。本文对Ni/γ-Al2O3催化剂进行不同方法
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溶剂油是五大石油产品之一,应用范围广并与人们的生活息息相关,随着环境保护意识的不断增强及对能源效率的逐渐重视,降低油品中的硫氮含量以及芳烃含量具有重要的现实意义。溶剂油生产工艺大都采用两段加氢工艺,经一步脱硫、氮之后,油品中仍会含有极微量的硫化物,而第二段加氢过程中金属态催化剂就容易受到硫中毒的影响。所以提高催化剂的抗硫性能并且降低催化剂的成本至关重要。本文对Ni/γ-Al2O3催化剂进行不同方法的改性,探究了不同改性方式得到的耐硫型催化剂的抗硫效果,为高抗硫性催化剂的制备提供了理论指导。采用金属改性的方式,在Ni/γ-Al2O3催化剂上引入第二金属（Zn、Mg、Fe、Cu）进行改性,考察了改性金属助剂对Ni/γ-Al2O3催化剂的抗硫性能的影响。研究结果表明,Mg、Zn的引入对于原始催化剂耐硫效果的提升最明显,Fe和Cu对于催化剂的抗硫性能起到了消极的影响。H2-TPR分析结果表明,引入Mg、Zn金属助剂主要是通过修饰活性组分Ni,使其还原程度增加,且碱金属对噻吩也具有吸附作用。制备了一系列USY含量不同的Ni/USY-Al2O3催化剂,通过调变USY分子筛含量,改变催化剂载体的酸性,考察了Ni/USY-Al2O3催化剂的耐硫时间长短,反应结果表明Ni/USY-Al2O3催化剂内USY分子筛含量越高,催化剂的耐硫效果越好,催化剂的稳定性也越好,失活速率降低。同时由于酸性提高,反应出现环烷环异构现象。采用混合装填的方式,将Ni/γ-Al2O3催化剂和40wt%USY-Al2O3载体混合,评价结果表明Ni/γ-Al2O3催化剂耐硫时间延长。由于USY分子筛具有吸附含硫化合物的能力,所以USY与Ni竞争吸附噻吩,使得Ni/γ-Al2O3催化剂与噻吩的接触机会减少,从而实现耐硫性能的提高,与Ni/40%USY-Al2O3催化剂相比提升效果较小,所以USY分子筛对Ni的修饰作用在催化剂耐硫性能提升中起了更加重要作用。在上述研究的基础上,考察了焙烧后的Ni/USY-Al2O3催化剂的甲苯加氢性能和耐硫性能,发现焙烧后的催化剂较之前不焙烧的催化剂的甲苯加氢性能和耐硫性能均下降明显。在不同温度下焙烧Ni/10wt%USY-Al2O3催化剂,发现该催化剂耐硫性能随着焙烧温度的降低而逐渐提高,但是均远低于未焙烧的催化剂的水平。
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