近年来,有机无机杂化金属卤钙钛矿材料在太阳能电池、照明以及显示方面所取得了重大的进展,推动了三维（3D）铯铅卤族钙钛矿CsPbX3（X=Cl,Br,I）材料的研究。由于其较好的稳定性,较高的荧光量子产率以及基于卤素成分诱导荧光宽色域可调性,促进了CsPbX3在光电材料领域的发展,被认为未来最具商业化前景的光电材料之一。通过降低铅卤素钙钛矿维度,能够有效的提高载流子的限域效应,从而提高自由激子结合能,促进荧光辐射效率。因此,作为一种典型的零维（0D）钙钛矿,Cs4PbBr6,受到科学界的广泛关注。然而,在研究过程中,人们对于Cs4PbBr6光学性能的理解尚不能达成共识,从而引发了一场重大的学术争论。Cs4PbBr6具有很宽的带隙值,常压下并不具备可见光辐射性质,科学家们也合成出不发光的Cs4PbBr6纳米材料。然而仍然有部分科学家却合成出具有很强的绿光辐射性质的Cs4PbBr6单晶和纳米晶。甚至在某些情况下,其荧光辐射性质远超越CsPbBr3。这特殊的绿光辐射是否属于Cs4PbBr6的固有性质引起了激烈的学术争论。除此之外,多数低维钙钛矿材料能够呈现出良好的自陷态激子复合发光性质（一种宽辐射发光）,并且维度越低,越容易产生激子自陷现象。作为钙钛矿材料最低电子维度,0D的Cs4PbBr6,却并未展现出令人振奋的自陷态激子复合发光性质。（需要注意的是,发光的Cs4PbBr6所辐射的荧光单色性较好,并不满足自陷态激子复合发光特征。）争论的产生主要源于人们对于Cs4PbBr6结构和光学性质之间关系的理解不同。压力,作为一个独特的热力学参量,是研究物质结构和荧光辐射性质之间关系最有效的手段,因此能否利用高压实验方法来研究Cs4PbBr6的发光机制,更好地理解钙钛矿材料发光行为,是我们研究的重点。我们选择Cs4PbBr6纳米晶作为研究体系,对其进行了系统的高压结构和光学性质研究。（1）我们首先对不发光的0D钙钛矿纳米晶Cs4PbBr6进行了系统的高压研究。原位高压荧光实验显示,在压力达到3.01 GPa时,室温下原本无荧光性质的Cs4PbBr6纳米晶产生了意想不到的压力诱导发光（pressure-induced emission,PIE）现象。我们认为这个荧光源于自陷态激子复合发光。原位高压同步辐射X射线衍射（ADXRD）,拉曼光谱以及紫外可见吸收光谱实验显示,在3.01 GPa压力下,Cs4PbBr6纳米晶经历了一个从六方相到单斜相的结构相变。在这个相变过程中,规则的PbBr6正八面体结构发生了严重的扭曲形变。通过第一性原理焓值计算,发现随着压力的增加,单斜结构比六方结构具有更低的能量,这说明在高压下,单斜结构更加稳定。同时,Cs4PbBr6在PbBr6八面体扭曲的高压相结构中,具有更高的光学活性以及较强的自陷态激子结合能。较高的光学活性和较强的自陷态激子结合能双方面原因共同导致压力诱导0D钙钛矿Cs4PbBr6纳米晶发光现象的产生。我们的研究结果也表明,电子维度降低和八面体扭曲结构是促进自陷态激子复合发光活性的关键因素。（2）我们又对发光的Cs4PbBr6纳米晶结构演变和发光性质之间的关系进行了系统的高压实验和理论相结合的研究。通过原位高压ADXRD实验获得了不同压力下的详细结构。我们对这些实验结构进行了第一性原理计算,结果表明,随着压力的增加,Br空位所产生的带隙间缺陷能级与导带底之间的能量差持续减小,说明Br空位缺陷发光在压力的作用下应该逐渐向低能方向移动。然而,高压荧光实验却显示,在低于1.41 GPa压力范围内,荧光峰位逐渐向长波长方向移动,高于1.41 GPa压力下,荧光突然开始向短波长方向移动。当压力超过3.02GPa,一个明显的宽荧光出现,这个现象与之前不发光的Cs4PbBr6纳米晶现象一致。低压区实验结果与理论计算结果并不一致,排除了荧光源于Br空位的说法。然而,低压区高压荧光实验结果却与CsPbBr3纳米晶随压力的变化完全吻合。我们通过将少量CsPbBr3纳米晶混入Cs4PbBr6纳米晶中,重现了发光Cs4PbBr6纳米晶的吸收谱型。这充分说明发光Cs4PbBr6纳米晶常压条件下所展示的长长的吸收坡来源于Cs4PbBr6以及CsPbBr3吸收谱的叠加。通过分析,我们认为,常压下Cs4PbBr6纳米晶绿光的产生是源自镶嵌于Cs4PbBr6纳米晶内部的CsPbBr3杂质导致的,并非Cs4PbBr6纳米晶自身的Br空位缺陷发光。低压范围内的荧光行为主要归属于CsPbBr3杂质。3.02 GPa之后,产生的宽荧光应归因于Cs4PbBr6纳米晶本身的光学性质变化。我们的研究为Cs4PbBr6纳米晶发光问题提供了新的证据——压力证据,同时,也加深了人们对0D钙钛矿Cs4PbBr6纳米材料发光性能的理解,为未来新型高性能钙钛矿材料的研发提供了实验依据。