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三相三维电极反应器作为一种新型的“环境友好型”电化学水处理技术,具有处理效率高、操作方便等特点。目前有关该工艺处理染料废水及反应机理的报道颇少,且新型电极材料在该体系中的应用研究也较为缺乏。本文系统地考察了三相三维电极体系对模型有机污染物单偶氮染料酸性橙7(AO7)的降解处理;将新型电极材料活性炭纤维(ACF)引入反应体系中,通过与其它多种电极材料综合对比,突显了ACF在三相三维电极体系中的应用优势;分析了AO7在ACF电极体系中的降解途径和反应机理;对比了该体系对多种不同染料的去除效率,考察了染料物化性质对其处理效果的影响。论文取得的主要结论如下:
(1)采用三相三维电极反应器对AO7溶液处理过程中,溶液初始pH、施加电压、支持电解质等因素对处理效率均有一定影响。在电解质Na2SO43.g/L、施加电压20V、充气流量3.0L/min的条件下电解60min后,脱色率、COD和TOC去除率可分别达到94.0%、43.7%和137.4%,且三者均能良好地符合一级动力学规律。其中,色度的脱除要快于COD或TOC的去除。
(2)三相三维电极反应器对AO7的处理效果明显优于其中填充电极活性炭颗粒的单纯吸附。与二维电极体系相比,三相三维电极体系有利于H2O2等电化学活性物质的生成,因而其处理效率和平均电流效率相对于前者均可提高20%以上。气体的充入可明显强化三相三维电极体系对AO7的处理效果。
(3)AO7在ACF三相三维电极反应器中可取得良好的降解效果。在电解质Na2SO43.0g/L、施加电压20V、充气流量3.0L/min的条件下电解60min后,脱色率和TOC去除率可分别达到98.8%和60.0%。处理后废水的可生化性可明显提高。AO7分子中偶氮键要比萘环、苯环的双键更易断裂。
(4)多种阴极材料的对比研究表明,ACF体系的TOC去除率和单位电耗矿化能力均要明显高于石墨和不锈钢体系。ACF有利于O2在其表面高效还原生成高浓度H2O2,其中·OH的电生成量也要明显高于其它两者。同时,ACF阳极体系对于AO7溶液的矿化能力要高于不锈钢、Ti/Sn-Sb、Ti/Ru-Ir等体系。四种阳极体系等氧化物种的作用下被深度降解开环,形成结构较为简单的饱和脂肪酸,直至最后的彻底矿化。
(6)考察了12种染料在ACF三相三维电极反应器中的降解效果,表明处理效率与染料的骨架结构、芳香环种类、变极异构现象、磺酸基个数等因素有关,而染料的颜色和分子中偶氮双键个数等因素则对处理效果的影响较小。