【摘 要】
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当前,抗生素药物被广泛应用于治疗各种细菌感染,具有显著的治疗效果。但服用的抗生素药物大部分未被生物体吸收就被排出。由于抗生素药物可生化性差,传统污水处理生化工艺不能有效去除,其最终进入环境并在其中积累,引起了细菌耐药性问题,严重威胁人类健康。因此亟待开发出安全有效的水处理工艺。电化学高级氧化技术（EAOPs）是一种可以高效产生高活性羟基自由基（·OH）的氧化工艺,可以有效降解水中抗生素。本文以典型
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当前,抗生素药物被广泛应用于治疗各种细菌感染,具有显著的治疗效果。但服用的抗生素药物大部分未被生物体吸收就被排出。由于抗生素药物可生化性差,传统污水处理生化工艺不能有效去除,其最终进入环境并在其中积累,引起了细菌耐药性问题,严重威胁人类健康。因此亟待开发出安全有效的水处理工艺。电化学高级氧化技术（EAOPs）是一种可以高效产生高活性羟基自由基（·OH）的氧化工艺,可以有效降解水中抗生素。本文以典型抗生素头孢类抗生素头孢克洛（CFC）、为目标物,分别用掺硼金刚石电极（BDD）和钌钛阳极（RuO2/Ti）与活性炭纤维（ACF）阴极匹配,利用电化学（EF）过程深度降解水中CFC,考察了体系反应机理,优化反应条件,分析了降解产物和有毒副产物的生成情况,进而通过引入不同波长紫外光强化光电芬顿（PEF）过程,实现了安全、深度矿化目标物的目的,取得了以下研究结果:（1）阳极材料、紫外光及Cl-对体系氧化机理影响:分别建立了以RuO2/Ti和BDD为阳极EAOPs反应体系,其产生H2O2能力顺序为:BDD-AO-H2O2>RuO2/Ti-AO-H2O2>BDD-AO>RuO2/Ti-AO,120 min体系中H2O2含量分别为:1605.8μM、230.6μM、96.0μM、3.1μM;对于含Cl-体系,随着Cl-浓度升高,H2O2和·OH产生相应减少,Cl-浓度与H2O2和·OH产生呈负相关关系;VUV可直接光解水产生H2O2,浓度可达194μM;AO-H2O2、VUV-AO-H2O2、UVC-AO-H2O2和UVA-AO-H2O2体系H2O2生成量分别为1468.1μM、1149.3μM、623.9μM和1381.5μM,UVC和VUV体系中H2O2浓度较低,表明H2O2会在短波紫外光辐射下分解。（2）RuO2/Ti-EF和BDD-EF体系降解CFC机制研究:分别以RuO2/Ti和BDD为阳极,建立不同EAOPs体系,CFC矿化顺序为:BDD-EF>BDD-AO-H2O2>BDD-AO>RuO2/Ti-EF>RuO2/Ti-AO-H2O2>RuO2/Ti-AO,BDD-EF能高效矿化CFC,其TOC去除率可达89.8%。BDD-EF最优条件是电流强度0.36 A,初始pH=3.00以及CFC初始浓度200 mg.L-1,最佳条件CFC降解率达99.3%。反应360 min后,RuO2/Ti-EF和BDD-EF体系中生成NH4+-N浓度分别为8.83 mg·L-1（占初始氮总量的38.2%）和13.44 mg·L-1（占初始氮总量的58.3%）,表明EF体系能够有效降解CFC,BDD-EF矿化反应更彻底。分析EF体系下不同阳极材料的Cl-的转化情况,BDD-EF体系中测得有毒副产物ClO3-和ClO4-的积累,在360 min后,体系中累积了0.40 mg·L-1 ClO3-和1.74 mg·L-1 ClO4-。以RuO2/Ti为阳极的EF体系则未检测到有毒副产物的生成。（3）紫外波长影响PEF体系氧化CFC的效能研究:建立了VUV、UVC和UVA光降解体系,不同紫外光源下EAOPs矿化规律为:VUV-PEF>UVC-PEF>UVA-PEF>VUV-AO-H2O2>UVC-AO-H2O2>UVA-AO-H2O2>EF>AO-H2O2>AO。VUV-PEF体系矿化效果最好,TOC去除率达84.6%。检测到3种无机离子:Cl-、NO3-和NH4+,其中Cl-生成量在VUV-AO-H2O2、VUV-PEF和UVC-PEF体系中呈先上升后下降趋势,表明该体系氧化能力强,反应彻底。（4）阳极材料影响EF处理含Cl-有机废水时有毒副产物生成机制研究:BDD-EF体系在处理含Cl-体系时会有ClO3-和ClO4-等有毒副产物积累,使用RuO2/Ti-EF体系处理时无毒副产物的产生,但矿化效果较弱。可通过紫外光提高矿化效果,VUV-RuO2/Ti-PEF、VUC-RuO2/Ti-PEF和VUA-RuO2/Ti-PEF均能够有效处理含Cl-有机污染物,TOC去除率分别达到84.6%、81.9%和74.0%,VUV-RuO2/Ti-PEF矿化效果好,可快速彻底降解目标物,反应速率快,且无有毒副产物的产生。
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