【摘 要】
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锂离子电池因其高能量密度、低氧化还原电位以及环境友好性等诸多优点在众多储能装置中脱颖而出,已被应用在各种便携式消费电子产品以及电动汽车等方面。但商业上仍使用比容量仅为372 m Ah/g的石墨类负极材料,故锂离子电池的可逆存储容量因电极材料而受到限制。随着市场对锂离子电池能量密度需求的提升,必须开发先进的电极材料来取代目前的商业石墨类负极材料,硅材料因超高理论比容量受到了极大关注。本论文通过简单的
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锂离子电池因其高能量密度、低氧化还原电位以及环境友好性等诸多优点在众多储能装置中脱颖而出,已被应用在各种便携式消费电子产品以及电动汽车等方面。但商业上仍使用比容量仅为372 m Ah/g的石墨类负极材料,故锂离子电池的可逆存储容量因电极材料而受到限制。随着市场对锂离子电池能量密度需求的提升,必须开发先进的电极材料来取代目前的商业石墨类负极材料,硅材料因超高理论比容量受到了极大关注。本论文通过简单的电沉积方法直接将硅沉积在导电基底上,既简化了电极材料的制备过程,也为柔性负极材料的制备提供了一种可能。（1）以镍箔为基底,通过LSV测试确定了无定形硅在以碳酸丙烯酯为溶剂溶解有0.5 M四氯化硅和0.1 M四丁基氯化铵为沉积液时的沉积电位,并在此条件下沉积得到了Si/Ni复合材料。利用XRD、Raman和SEM测试分析了复合材料的结构和形貌。将沉积所得Si/Ni复合材料作为负极材料进行电化学测试,结果显示在100m Ah/g电流密度下,循环50圈时约维持有350 m Ah/g的放电比容量。而当电流密度增大十倍后仅呈现出187 m Ah/g的低放电比容量,性能有待提高。（2）以三维金属材料泡沫铜为工作电极,利用三电极沉积装置,通过不同的沉积方式沉积无定形硅。用SEM和循环伏安测试分析了恒电流和恒电压沉积方式下硅层的形貌以及循环可逆性,结果显示通过恒电压方式沉积的沉积层表面形貌较平整且更加致密,可逆性更好。对恒电压沉积不通过时间所得复合材料进行电化学性能对比,确定了最佳沉积时间。电化学性能显示在100 m A/g电流密度下充放电100次后复合材料还持有871 m Ah/g放电比容量。相比以镍箔为基底,泡沫铜为基底材料进行沉积所得的复合材料性能有所提升,这可能归因于基底的三维结构在一定程度上对材料充放电过程体积膨胀的缓解。（3）为了真正实现电极材料的柔韧性和自支撑特性,采用静电纺丝和化学镀镍两步法制备了三维多孔柔性Ni/PVDF导电纤维膜。通过SEM测试确定了化学镀镍的最佳时间为10 min,该导电纤维膜是由PVDF纤维内芯和外部镍层两部分组成,各纤维之间彼此独立又相互交错相连,形成了一种类似渔网的多孔结构,既可满足导电的需求,又具有较高的表面积。以此导电膜为基底,通过电沉积方法制备了Si/Ni/PVDF柔性自支撑复合材料。对材料进行弯曲折叠测试,发现该复合材料具有高柔韧性。充放电结果显示,Si/Ni/PVDF柔性自支撑复合材料100次循环后,还保持有530 m Ah/g的放电比容量,库伦效率逐渐提升至97%左右且维持在较稳定状态,表现出较好的循环可逆性。
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