氧化石墨烯结构对聚酰胺反渗透膜性能影响研究

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随着人口迅速增长和工业化进程飞速发展,全球性水资源危机持续加剧。膜分离技术作为一种高效、节能、操作简便的新型水处理技术,在海水淡化、苦咸水脱盐、工业废水处理等领域均获得广泛应用。膜材料的优劣在一定程度上决定了膜分离技术的性能。近年来,纳米材料被大量用于反渗透膜材料的改性。氧化石墨烯(GO)作为一种具有可控的尺寸结构、众多的反应位点、优异的分散性等优点的纳米材料,在膜材料领域受到了广泛关注。本论文采用改良的Hummers法制备了GO,随后通过超声破碎制得了三种尺寸的GO。以GO为原料、以不同碳链长度胺类单体(乙二胺、丙二胺与丁二胺)为交联剂成功制得三种不同层间距的多层氧化石墨烯(MGO)。本论文研究了GO尺寸和层数对团聚现象的影响以及对反渗透膜结构与分离性能的影响,阐述了GO的尺寸和层数对其团聚的影响机理,提出了通过增加GO的层数以缓解GO团聚,研究了MGO纳米片的层间距对改性反渗透膜的影响,并对不同结构GO改性反渗透膜对苦咸水的处理效果及耐氯性进行了比较。本论文主要研究结论如下:(1)GO在水相溶液中发生了团聚,GO与水相溶液混合时间越长,团聚现象越显著,团聚导致改性反渗透膜的水通量与脱盐率均有所下降。GO与水相混合60 min后所制备膜水通量及脱盐率分别降低了7.99%与0.31%。(2)GO纳米片尺寸越大,与水相混合形成的团聚体对改性反渗透膜的表面形貌、亲水性、交联度影响越大;较大尺寸GO在水相中含量过大时,由于GO纳米片团聚等原因导致反渗透膜水通量与脱盐率下降,水通量在大尺寸GO含量为0.0010%时达到最大值29.59 L·m-2·h-1;与大尺寸GO相比,在实验浓度范围内,小尺寸GO改性膜水通量随着GO含量的增加而持续增加(在含量为0.0050%时达到最大值33.99 L·m-2·h-1),且小尺寸GO改性反渗透膜脱盐率高于大尺寸GO改性反渗透膜。(3)增加GO的层数能够缓解团聚现象的发生,MGO能在一定程度上解决高浓度GO改性反渗透膜水通量降低的问题。MGO与水相混合60 min后所制备膜水通量及脱盐率仅分别降低了0.16%与0.10%,水通量与脱盐率降低幅度仅为GO所改性膜的1.25%与32.26%。(4)增大MGO的层间距能够在脱盐率不变的情况下提高改性膜的水通量。乙二胺、丙二胺、丁二胺交联的MGO改性膜最大水通量分别为40.37 L·m-2·h-1、41.39 L·m-2·h-1、42.09 L·m-2·h-1,且脱盐率均保持在97.5%以上。MGO的层间通道能够降低改性膜对水的渗透阻力并保持较高的离子截留率。(5)与GO相比,MGO改性反渗透膜具有更好的苦咸水处理效果和耐氯性。
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