【摘 要】
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相平衡是化工热力学研究领域中的重要内容之一。相平衡数据在精馏设计、化工工艺的优化、共沸物分离中是不可或缺的,因此研究多相体系的平衡在化工的科研和生产中具有重要的意义。近年来,离子液体作为一种新型的绿色催化剂,因具有溶解能力强、热稳定性好、蒸汽压极低、产品易于分离和回收等优点而得到广泛应用。随着离子液体在酯化反应中的应用,急需解决其相平衡问题。由于离子液体的加入,使酯化反应精馏体系的汽液平衡发生了变
【基金项目】
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广西自然科学基金项目（2017GXNSFDA198047）; 广西石化资源加工与过程强化技术重点实验室主任基金项目（2021Z013）
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相平衡是化工热力学研究领域中的重要内容之一。相平衡数据在精馏设计、化工工艺的优化、共沸物分离中是不可或缺的,因此研究多相体系的平衡在化工的科研和生产中具有重要的意义。近年来,离子液体作为一种新型的绿色催化剂,因具有溶解能力强、热稳定性好、蒸汽压极低、产品易于分离和回收等优点而得到广泛应用。随着离子液体在酯化反应中的应用,急需解决其相平衡问题。由于离子液体的加入,使酯化反应精馏体系的汽液平衡发生了变化。在反应精馏流程模拟优化时,缺少了由汽液平衡数据拟合得到的二元交互作用参数。因此,补充含有离子液体的酯化反应精馏体系的汽液平衡数据成为当前亟待解决的问题。本课题组在此前的工作中进行了减压精馏合成三乙酸甘油酯的动力学实验,为补充其中的热力学数据,本文探究了[HSO3-BMPy][HSO4]的加入对水+乙酸体系的影响;并通过COSMOlogic软件分析了产生影响的原因。同时,由于水与乙酸体系难分离,本文还讨论了离子液体作为萃取剂的可能性。实验使用Dvorak-Boublik汽液冷凝双循环釜测定了101.3 k Pa下水（1）+乙酸（2）二元体系的汽液平衡数据;通过热力学一致性检验并与文献值对比,验证实验装置的可靠性。测定了91.3、81.3、71.3、61.3 k Pa下水（1）+乙酸（2）二元体系的汽液平衡数据,探究了压力对水+乙酸体系汽液平衡的影响。测定了101.3、91.3、81.3、71.3、61.3 k Pa下水（1）+乙酸（2）+3‰[HSO3-BMPy][HSO4]（3）三元体系的汽液平衡数据,补充了反应精馏模拟优化时需要的数据。测定了101.3 k Pa下水（1）+乙酸（2）+[HSO3-BMPy][HSO4]（3）体系在离子液体含量为1%、3%、5%时的汽液平衡数据,探究了常压下离子液体含量对水+乙酸体系汽液平衡的影响。通过COSMOlogic软件优化了[HSO3-BMPy]+阳离子的几何结构,并分别计算了水、乙酸、[HSO3-BMPy]+阳离子以及[HSO4]-阴离子的屏蔽电荷密度,从微观上分析了上述体系汽液平衡曲线产生变化的原因。使用简化的Hayden O′Connell模型对汽相非理想性进行校正及适用于电解质溶液的NRTL方程对液相的非理想性进行校正。通过关联汽液平衡实验数据得到NRTL方程二元交互作用参数(gij-gii)。根据二元交互作用参数预测了相应体系的数据,二元预测结果与实验值较为符合,三元体系预测结果一般。本文选择了5种含磷阴离子和12种咪唑类阳离子相互结合,从中筛选出适用于萃取精馏分离水+乙酸体系的萃取剂,通过TURBOMOLE量化计算模块优化了未收录于COSMO软件原始数据库的离子的几何结构。根据σ-profile图和分子间的相互作用力分析了萃取机理;通过分析水在不同离子液体中的溶解度、水对乙酸的选择性、离子液体与水或乙酸混合时的超额焓,考察了组合出的60种离子液体的萃取效果,确定了[MIM][DBP]离子液体是分离水+乙酸体系合格的萃取剂。
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