固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种高效清洁的能源转换装置,它能将燃料中的化学能直接转化为电能,有效地缓解能源危机和环境污染等问题。特别是它能够直接利用碳氢化合物这一储量丰富的燃料,与使用氢气燃料相比,系统运行成本显著降低,能源利用效率也得到了提高,具有巨大的经济效益,并契合了国家绿色可持续发展战略。目前SOFC最常用的是Ni基阳极,在直接使用碳氢燃料时Ni基阳极上会产生严重的碳沉积。因此,如何让基于CH4燃料的SOFC高效稳定发电是其技术实现商业化的一个主要难题。目前通常的做法是先将CH4预重整为CO和H2,然后将合成气通入SOFC阳极,CH4-CO2重整技术可以同时消耗这两种温室气体,这也为解决过量CO2排放提供了解决方案。本文通过开发高效的钙钛矿重整催化剂并将其作为重整层添加在SOFC的阳极外侧,旨在阐明SOFC阳极上原位CH4-CO2重整反应过程存在的机理性问题。首先,通过原位析出法在钙钛矿材料表面析出金属Ni纳米颗粒,分析其应用于CH4-CO2重整反应的催化性能。依据高温和还原气氛中材料的稳定性、基体的碱性和氧空位浓度以及CH4转化率等参数筛选出了性能最优的钙钛矿重整催化剂。最后将优化的催化剂作为重整层分别添加在氧离子传导型（O-SOFC）和质子传导型SOFC（H-SOFC）阳极表面,并分析重整层在提高以CH4燃料工作时电池电性能和稳定性方面的作用。主要研究内容归纳如下:（1）开发并研究具有高催化活性的La0.9Mn0.8Ni0.2O3（LMN）钙钛矿催化剂。通过原位析出法在钙钛矿材料表面析出金属Ni纳米颗粒（R-LMN）,其对于CH4-CO2重整反应的催化活性和稳定性比浸渍法制备的催化剂更高。但是对于R-LMN催化剂而言,由于其在高温和还原气氛中不够稳定,当温度高于750℃时,钙钛矿结构会发生分解,催化剂将不能保证稳定的催化活性。（2）研究Sr和Ni共掺杂的LaCrO3钙钛矿催化剂。催化剂的高温和还原气氛中的稳定性显著提升,通过分析其中Ni的析出特性,发现在800℃纯H2中还原6小时析出过程基本完成,最终约有80%Ni析出,从而确定了还原条件。通过优化元素掺杂比例,调节表面碱性与氧空位浓度,还原后的La0.6Sr0.2Cr0.85Ni0.15O3（R-62）获得了最佳的催化效率,在750℃经过24小时测试后CH4和CO2的转化率仍保持在90%以上。通过对析出的Ni颗粒与基体界面进行表征,合理地解释了无论是通过浸渍法负载Ni O还原后得到的Ni颗粒,还是由材料合成中产生的游离Ni O还原后得到的Ni颗粒,它们的催化活性和稳定性都不及原位析出的Ni颗粒。（3）选取La0.6Sr0.2Cr0.85Ni0.15O3-Ce0.9Gd0.1O2-δ（LSCN-GDC）作为催化重整层材料。添加一层LSCN-GDC催化剂在Ni-GDC阳极能够提高电池直接使用50%CO2-50%CH4时的性能和长期稳定性,同时保证O-SOFC在400 mA cm-2电流密度和750℃下进行36小时的长期放电测试不积碳。绝大部分CH4与CO2能被重整层转化生成H2和CO,减少了CH4与阳极的直接接触,使得SOFC能够高效地利用CH4进行稳定的发电。（4）添加LSCN-GDC重整层和改进阳极的集流方式后,缓解了重整层电导率的不足和H-SOFC直接利用CH4的积碳问题。以CH4-CO2为燃料气体时,H-SOFC在700℃的峰值功率密度达到605 m W cm-2,在700℃电流密度为600 mA cm-2情况下,60小时测试过程中电压保持稳定。经过重整层后,CH4-CO2被充分转化了,消除了碳沉积现象以及CO2对Ba Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYYb）的毒化,提高了整个电池的长期稳定性。新型催化重整层的添加有效解决了SOFC直接使用CH4产生积碳的问题,使得不仅是O-SOFC还有H-SOFC都可以高效地利用CH4进行稳定的发电。同时SOFC上的CH4-CO2燃料重整技术能有效利用CH4与CO2,减少这两种温室气体的排放,具有巨大的经济和环保价值。