具有优异的物理化学性质的二维材料及其异质结在电子,光电子等领域具有广阔的应用前景和不凡的研究价值。迄今为止,二维材料及其异质结在新型电子和光电子器件的研究中得到了大量的关注。大量隶属于不同材料体系的二维材料被不同的实验手段制备合成。但是,由于二维材料复杂的生长过程和生长动力学机制,低成本、快速、形貌高可控地大面积制备高质量的二维材料和二维材料异质结仍面临许多挑战。首先是二维材料生长过程中复杂的反应机理,制备过程中生长参数细微的变化都会改变衬底表面和气相环境中的化学反应过程,从而影响二维材料和二维材料异质结的生长形貌和制备质量。其次是二维材料精细的电子结构进一步提高了对二维材料及二维材料异质结的制备质量和调控精确度的要求。为了能够更好地理解二维材料及二维材料异质结的生长过程,为其高质量的可控生长提供理论基础,本论文对以石墨烯和双层In Sb为代表的二维材料以及石墨烯基的二维材料异质结进行了深入的机理研究,讨论了包括衬底表面结构和生长气氛对于二维材料及其异质结生长过程和形貌演化的影响,建立了相应的生长模型。从平面二维材料出发,首先探究在铜衬底表面化学气相法生长石墨烯的生长机理。计算发现台阶的存在破坏了衬底表面的对称性,使石墨烯在台阶表面的自发生长晶向发生收缩。台阶对石墨烯畴生长方向的限制能够实现石墨烯的多点自发定向生长,消除石墨烯畴之间的晶界,实现多晶铜衬底表面的大面积单晶石墨烯的生长,有利于减少大面积单晶石墨烯的生长成本、提高生长速率。在单层石墨烯生长的基础上,进一步探究了气相沉积法生长石墨烯过程中化学气氛对于多层石墨烯生长的调控作用。通过结合第一性原理计算和气相动力学,揭示了生长气氛中的氧对于多层石墨烯的生长和蚀刻行为的非均一促进机制。针对氧促生长和氧促蚀刻之间竞争关系,建立了氧通量调控的多层石墨烯生长和蚀刻模式切换模型,绘制了相应的生长模式切换相图。对于石墨烯单层和多层生长机理的研究为石墨烯以及其他二维材料的大面积单晶生长以及多层调控生长提供了新的调控手段和相应的理论基础。接着,二维材料生长机理的研究从以石墨烯为代表的平面非极性二维材料扩展到以In Sb为代表的具有结构极性的非平面二维材料。非平面极性二维材料具有更复杂晶体结构和生长机理。通过对In Sb（111）在Bi（001）衬底表面进行系统的分析计算,揭示了Bi衬底表面单原子层In Sb的非晶态构型,给出了双层In Sb由非晶态构型极化至In极性过程的结构演化过程并且绘制了双层In Sb的生长极性演化相图。最后,通过将表面能和界面能解耦的方式,并利用赝氢钝化的方法,深入探讨了表面能和界面能在单层In Sb生长以及双层In Sb自极化过程中的对于原子形貌的作用和竞争机制。经过成键分析验证比对,非晶态单层In Sb来源于Bi衬底对In Sb强烈的相互作用,而双层In Sb的极化则归功于二层重构In Sb表面能的大幅下降。对于双层In Sb（111）生长机理和极性演化机制的研究有利于加深我们对低维III-V化合物半导体纳米结构生长过程的理解,帮助我们其生长过程和生长形貌进行更有效地控制。最后,在二维材料生长机理研究的基础上对纵向堆叠和横向拼接的石墨烯基二维材料异质结的生长机理进行了计算分析。针对纵向堆叠的石墨烯/h-BN二维材料异质结,结合第一性原理计算方法和自由分子流方法,计算并证明了利用Cu蒸气在h-BN表面催化裂解CH4,加速生长石墨烯/h-BN纵向二维异质结的可行性。通过探究石墨烯在h-BN表面的生长序列,给出了石墨烯早期生长阶段从线性团簇到环形团簇到六边形团簇的形貌演化过程。针对横向拼接的石墨烯/VSe2二维异质结生长机理,使用第一性原理方法的发现VSe2在石墨烯表面的吸附需要高活性的V和Se自由基作为生长前驱体。考虑热力学和动力学的生长因素,论证了单层VSe2在双层石墨烯台阶边缘的选择性生长机制。对于二维材料异质结生长机制的探究为石墨烯/h-BN纵向二维异质结的生长提供了快速高效且不引入额外杂质的生长方式;对石墨烯/VSe2横向二维异质结生长机理的研究给出了异质结生长的限制条件,VSe2的选择性生长为异质结的空间位置可控生长提供了新的思路。本论文对于二维材料及其异质结的生长机理的研究为更低成本、更高质量、形貌调控更精确的二维材料及其异质结的生长方式提供了丰富的理论基础和有效的理论模型,有利于进一步推进二维材料及其异质结的实用化水平。