荧光铅卤钙钛矿纳米晶的合成、光电性能调控及其应用研究

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rainbow0938
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
为了克服日益增长的能源消耗的需求,发展新型高效节能的发光二极管(LED)显示及照明技术具有非常重要的意义。作为一种新型荧光纳米材料,铅卤钙钛矿纳米晶展现出了非常优异的光学性质,比如:量子效率高、发射峰窄、颜色可调等,使得其在LED等领域具有很好的应用前景。然而目前,铅卤钙钛矿纳米晶在合成化学、性能调控、应用开发等方面都处于研究初期,与实际应用之间存在很大的差距。目前钙钛矿纳米晶的合成主要基于胶体溶液化学合成方法,合成过程可控,但是耗时长、耗费大量有机溶剂,且需要繁琐的清洗纯化步骤。另外,对于高效低成本钙钛矿纳米晶光电器件应用来说,高质量的钙钛矿纳米晶薄膜及其器件的溶液法制备至关重要。一方面,胶体钙钛矿纳米晶基本都依赖于动态连接的长链烷烃配体,严重影响纳米晶薄膜的光学性质和载流子输运性能,进而影响器件性能;另一方面,目前钙钛矿纳米晶光电器件制备过程部分依赖于昂贵且复杂的高真空成膜工艺,不利于低成本地批量制备和应用。因此,针对钙钛矿纳米晶的合成和应用开发等方面进行更加深入地探究和理解是非常必要的,也具有非常重要的科学意义和研究价值。本论文以铅卤钙钛矿纳米晶为研究对象,分别从合成和应用的角度对钙钛矿纳米晶进行了详细研究。一方面对钙钛矿纳米晶的合成方法进行创新,并基于此开发了新型信息加密和解密应用;另一方面,对钙钛矿纳米晶表面状态进行调控以及正交溶剂的开发,促进了高效光电器件的低成本溶液法制备和应用。基于上述研究,本论文主要结论如下:(1)不同于步骤繁琐、条件苛刻的传统溶液化学合成方法,本论文提出了一种基于金属有机骨架(MOFs)直接一步转化的合成方法。此方法中,含铅的MOF(Pb-MOF)直接用作铅卤钙钛矿纳米晶合成的金属离子源和限域模板,在与阳离子卤化盐溶液反应之后,可以快速在MOF晶体内成核并生长钙钛矿纳米晶。以有机无机杂化钙钛矿(CH3NH3PbBr3(X=Cl、Br或者I))为例,此方法合成的钙钛矿纳米晶均匀嵌入在Pb-MOF晶体内,粒径大约为10-20 nm,呈现明亮的绿色荧光,发射峰在527 nm,量子效率为39.6%。本章的MOF一步转化法也为卤化物钙钛矿纳米晶的合成化学提供了一定的理论指导。(2)基于上述一步转化的合成方法,本论文提出了一种基于Pb-MOF和钙钛矿纳米晶复合体系的机密信息加密解密的应用。Pb-MOF由于本身的“无色”特性(可见光区没有吸收和荧光),因此可以通过喷墨印刷的方式用作机密信息记录的隐形载体,然后在经过阳离子卤化盐溶液处理之后,通过一步转化反应直接在Pb-MOF内产生荧光钙钛矿纳米晶,从而使得信息被读取和解密,实现整个机密信息加密和解密的过程。另外,本论文也通过一步转化合成方法的可逆性证明了信息加密解密过程的可重复性,研究表明该方法在经过多达十次循环之后,信息加密解密的质量几乎不受影响,极大提高了这种信息加密解密体系的实用性。(3)本论文基于CsPbBr3量子点,提出一种金属离子辅助增强配体钝化的方法,提升了 CsPbBr3纳米晶的光学性质和稳定性。首先对CsPbBr3纳米晶依次进行了卤化盐离子对DDA+-S2-配体交换和金属离子(In3+)表面处理,CsPbBr3量子点的量子效率和稳定性均大幅提升。本文详细分析了表面In3+处理对CsPbBr3纳米晶表面状态的影响。研究发现,In3+处理之后,CsPbBr3纳米晶表面油胺配体进一步减少,DDA+配体进一步增多,即In3+增强CsPbBr3纳米晶表面DDA+-S2-配体交换和钝化效果。以基于钙钛矿量子点的电致发光二极管(Pe-QLED)为例,表面处理的CsPbBr3 Pe-QLED电致发光性能极大提升,其起亮电压从5.4 V降低到5.0 V,最大EQE从1.58%上升至2.85%。分析结果表明In3+处理提高了 CsPbBr3量子点薄膜光致发光性能和载流子迁移率。研究结果为钙钛矿量子点表面状态的理解和调控提供了一定的借鉴意义。(4)本论文开发了一种基于氟化溶剂的钙钛矿量子点的正交溶剂。研究表明,不同于常规极性和非极性溶剂,氟化溶剂(氢氟醚,HFE 7100)对钙钛矿量子点呈现良好的化学惰性,因此可用作钙钛矿量子点光电器件的正交溶剂。本论文以Pe-QLED为例,选用ZnO纳米晶作为的电子传输材料,通过氟化配体改性将其分散到HFE 7100中,直接通过溶液法(旋涂)制备了高质量的CsPbBr3量子点/ZnO纳米晶异质结和Pe-QLED。器件测试结果显示,溶液法制备的Pe-QLED具有很低的起亮电压(2.0-2.5 V),最大亮度、电流效率和EQE分别为1661 cd/m2、0.72 cd/A和0.37%。此正交溶剂的开发能够为钙钛矿纳米材料光电器件在溶液法制备方面带来新的思路。
其他文献
研究目的急性髓性白血病(Acute myeloid leukaemia,AML)是一组发生在造血干细胞(hematopoietic stem and progenitor cell,HPCs)水平的血液系统恶性疾病,具有染色体易位和体细胞突变的特征。通过研究AML常见的基因突变谱(重点关注细胞遗传学中等风险组FLT3-ITD、NPM1及DNMT3A突变),初步探讨单独或协同基因突变对AML发病的临
第一部分新生大鼠耳蜗K?lliker器支持细胞的原代培养目的:本部分研究旨在建立K?lliker器支持细胞体外原代培养体系,探讨其在离体培养培养条件下的生物学特性,生长模式。方法:取出生1到3天的SD大鼠耳蜗,在高倍显微镜下通过机械分离和酶消化相结合的办法分离出纯K?lliker器,进行体外组织培养,并对分离的K?lliker器支持细胞通过免疫组化和RT-PCR扩增的办法进行鉴定。结果:免疫组化染
随着海洋油气资源开采从大陆架走向深海,深海立柱式平台受到越来越多的重视。深海立柱式平台在工程应用中面临的重要问题之一就是涡激运动。涡激运动是一个复杂的物理问题。首先,涡激运动出现在高雷诺数流动下,且涉及到包含大分离的湍流流动,带有强烈的非定常特性;其次,立柱式平台的外观型式复杂多变,包括Spar、张力腿、半潜式平台等多种形式,部分平台带有螺旋侧板等附体;第三,在实际情况下,立柱式平台虽然有系泊系统
第一部分微创袖型切除手术对比开胸袖型切除手术的匹配性分析目的本研究的主要目的是通过比较微创外科手术和开胸手术在支气管袖型切除中的围手术期结果和肿瘤学效果,证明胸腔镜手术的安全性、可行性和有效性。方法回顾性研究2013年1月至2017年12月我院连续收治的557名确诊为中心型肺癌、拟行微创外科手术或开胸袖型切除手术的患者的临床资料。我们排除了55例中叶袖型切除和中下叶袖型切除的病例,进行了倾向性评分
背景/目的:线粒体谷胱甘肽(mitochondrial glutathione,mGSH)作为一种细胞抗氧化剂,对人视网膜色素上皮(human retinal pigment epithelium,hRPE)细胞的功能具有重要保护作用。虽然,目前对mGSH的转运机制尚未完全了解,但以往的研究表明,位于线粒体内膜的2-氧戊二酸酯(OGC;SLC25A11)和二羧酸盐(DIC;SLC25A10)作为m
研究目的:前瞻性地研究腭裂修补术后分泌性中耳炎的转归情况,尝试找出影响分泌性中耳炎预后可能的因素,找到腭裂合并分泌性中耳炎较为合理的临床诊疗方案。并且,使咽鼓管功能声测法从理论依据到应用层面得到改良,并初步应用到儿童分泌性中耳炎诊断中。方法:第一,本研究入选了30例年龄在10月至2周岁之间的不完全性腭裂患儿,并在腭裂修补术后进行了至少6个月的随访。所有入选的患儿均在手术前一天完成了声导抗测听、畸变
目的:口腔扁平苔藓(oral lichen planus,OLP)是最常见的口腔黏膜慢性炎症性病,病因不清,普遍被认为是一种潜在的癌前病变状态。最近有研究显示,凋亡异常在OLP疾病的发病机制中发挥重要作用。本研究采用二代测序技术(又称高通量测序),检测OLP和正常口腔黏膜组织各2例中miRNA和mRNA的表达谱,进而从中找到具有显著差异的候选miRNA和基因,以便更好阐释OLP病损的发生发展中病生
第一部分血清Dickkopf-1水平在非小细胞肺癌的早期诊断价值以及与非小细胞肺癌临床病理特征的关系目的:通过检测血清Dickkopf-1(DKK-1)在I-IIIa期非小细胞癌(non-small cell lung cancer,NSCLC)患者和肺部良性小结节患者的表达水平,分析血清DKK-1水平与NSCLC临床病理特征的关系,探讨其在NSCLC早期诊断的价值。方法:收集418例手术完全切除
目的:检测口腔扁平苔藓(OLP)患者颊黏膜表面菌群变化,研究具核梭杆菌对角质形成细胞TLR4/NF-κB通路的影响。方法:(1)收集健康对照与OLP患者颊黏膜样本,高通量技术检测细菌16S rRNA基因,筛选出对照组与OLP组之间颊黏膜表面差异最明显的菌属。(2)real-time PCR技术验证16S测序结果。其次,收集OLP患者损害与非损害黏膜样本,检测16S测序筛选出的细菌表达水平。最后,收
The eye is known as the window of the mind,it is the most important information input system in human information processing system.In order to see an object clearly,our eyes must maintain a certain o
学位