【摘 要】
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随着工业的快速发展,CO2温室气体排放逐年增多,温室效应加剧,地球变暖,温室气体减排成为全球研究和关注的焦点。寻求一种能将大气中的CO2转化和利用的方法成为当前研究的热点之一。采用熔盐电解的方法将吸收在熔盐中的CO2进行分解,其中在阴极分解得到碳,在阳极分解得到O2的这种方式无疑是对CO2转化利用的最好结果。本研究主要利用LiF-Li2O来吸收CO2,研究在LiF-Li2O-CO2熔盐体系中电解C
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随着工业的快速发展,CO2温室气体排放逐年增多,温室效应加剧,地球变暖,温室气体减排成为全球研究和关注的焦点。寻求一种能将大气中的CO2转化和利用的方法成为当前研究的热点之一。采用熔盐电解的方法将吸收在熔盐中的CO2进行分解,其中在阴极分解得到碳,在阳极分解得到O2的这种方式无疑是对CO2转化利用的最好结果。本研究主要利用LiF-Li2O来吸收CO2,研究在LiF-Li2O-CO2熔盐体系中电解CO2制备C和O2,并探究其相关机理。常压下,LiF-Li2O熔盐能够有效吸收CO2转化为LiF-Li2CO3熔盐电解质。采用Ni丝做工作电极,对在氩气气氛下的LiF和吸收了CO2后的LiF-Li2O熔盐体系进行了循环伏安测试,结果表明,熔盐中Li+的还原电位为-2.0V（vs.Pt）,而熔盐中的CO32-则是在-0.5V左右开始放电生成碳。采用Ni、Ti和Mo电极分别在不同电位（-1.2V、-1.4V、-1.6V）下电解均得到碳,并且随着电位的升高,Ni电极和Mo电极上沉积的碳逐渐呈现球形分布。Raman分析表明在Ni、Ti和Mo电极上沉积的碳大部分是缺陷较多,sp2杂化较少的碳,即其石墨化程度较低;此外在Ti电极上电解时,Ti基体表面与碳层之间会形成一层物相为TiO1.2和Ti2O3的物质,而采用Mo电极电解时,在Mo基体表面会与沉积碳形成Mo2C层。循环伏安分析发现,在LiF-Li2O-CO2熔盐体系中F-的放电电位为2.15V（vs.Pt）,而O2析出的电位则为1.1V;稳态极化分析表明,阳极极化过程符合塔菲尔η=0.17log|i|+1.49,其交换电流密度ie=2.14×10-9A/cm2,电荷传递系数β=0.65,反应级数为P=0.65;电化学阻抗测试结果表明在低极化电位下,电化学反应是主要控制步骤,而在较高极化电位时,由于电解质中Pt电极表面放电离子的浓度足够高,发生的电化学反应仍受到电化学反应控制,而不受到放电离子的扩散控制。采用Pt和Fe-Ni惰性阳极电解LiF-Li2O-CO2熔盐时,阳极上均收集到了O2,惰性阳极上的电极反应为CO32--2e-=CO2+0.5O2。Pt电极电解的电流效率可达68.83%。
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